在江西受阻後，隨即回師再據岳州。明廷急派左良玉移鎮武昌，並分兵兩路，一攻岳州，一攻江西袁州，兩地再度被官軍占領。為此，張獻忠決定北上，在嘉魚（今湖北境內）沿江一帶埋伏部隊，大敗左良玉的精銳部隊。張獻忠又在沿途收降官軍，編為新附營，軍容較前更盛。這時，張獻忠控制了湖南全部，及湖北南部，廣東、廣西北部的廣大地區。為了將來的發展，張獻忠決定進軍四川。
十、再進四川
崇禎十七年（1644年）正月，張獻忠率部向四川進發。農民軍攻克夔州後，「至萬縣，因水漲，留屯三月」。接著，連克梁山、忠州和涪州，擊敗總兵曾英，破佛圖關。明朝四川總兵秦良玉率兵來戰，亦被農民軍擊敗。農民軍攻克瀘州後，於六月二十日占領了川北重鎮重慶。從漢中逃來的瑞王朱常浩、巡撫陳士奇、兵備副使陳纁、知府王行儉等一批明朝宗室和官僚，被農民軍俘獲並處死。七月初四日，張獻忠命劉廷舉守重慶。他親自率領農民軍，分三路向四川首府成都挺進。沿路州縣「望風瓦解，烽火數百里不絕，成都大震」。四川巡撫龍文光由順慶馳援成都，又調總兵劉鎮藩及附近土兵守城。一時之間，「成都援兵四集，獻忠使其眾偽為援兵，混入城中，龍文光不能辨」。八月初七日，農民軍從四面同時攻城，裡應外合，三日之內城池被攻破。
順治元年（1644年）八月初九日，農民軍攻克成都。明藩成都王朱至澍、太平王朱至淥自殺，四川巡撫龍文光、巡按御史劉之渤、按察副使張繼孟等明朝派駐四川的主要官員因拒不投降，均被農民軍處死。「初，李自成使馬珂入川，攻陷順慶。」九月，命將馬珂據守綿州，張獻忠派艾能奇前往攻打，未能攻克，張獻忠親自指揮，馬珂敗走漢中。十月，李定國攻克保寧；孫可望下龍安，使王運行守之，又率兵攻茂州，克之。接著，艾能奇又攻克雅州。至此，四川大部地區被張獻忠的農民軍所控制。
十一、建立大西
順治元年（1644年）十一月十六日，張獻忠在成都稱帝，建國號「大西」，改元「大順」，以成都為西京。大西政權建立後，設置了左右丞相、六部尚書等文武官員。任命汪兆麟為左丞相，嚴錫命為右丞相。以王國麟、江鼎鎮、龔完敬等人為尚書。大西政權頒布了《通天曆》，設立錢局鑄造「大順通寶」貨幣流通使用。開設科舉考試，選拔了三十人為進士，任命為郡縣各官。大西政權宣布，對西南各族百姓「蠲免邊境三年租賦」。張獻忠還制定了嚴格的法令，禁止「擅自招兵」，「擅受民詞」，「擅取本土婦女為妻」，違者將受到嚴懲。張獻忠封四個養子為王：孫可望為平東王，劉文秀為撫南王，李定國為安西王，艾能奇為定北王。
在軍事上，大西政權設立了五軍都督府，中軍王尚禮，前軍王定國，後軍馮雙禮，左軍馬元利，右軍張化龍。農民軍分為一百二十個營，其中有「虎威、豹韜、龍韜、鷹揚」等作為宿衛部隊，設置了都督來統領。城外設大營十個，小營十二個，中間設置了老營，名為御營，張獻忠居住於此。又任命孫可望為平東將軍，監管十九個營；李定國為安西將軍，監管十六個營；劉文秀為撫南將軍，監管十五個營；艾能奇為定北將軍，監管二十個營。分兵四出，從而控制了整個四川地區。
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不久，四川各地的明朝將領曾英、李占春、於大海、王祥、楊展、曹勛等，紛紛聚集兵馬，襲擊大西農民軍，屠殺大西政權的地方官員，給大西政權帶來很大的威脅。對此，張獻忠進行了嚴厲的鎮壓。
張獻忠命孫可望前往漢中，但被李自成部將賀珍擊敗。張獻忠親自前往救援，途經梓潼七曲山時，看到神廟題額為張姓，便稱：「這是我的祖先。」追上尊號，稱始祖高皇帝，並下令修建廟宇，刻石祭祀。部將劉進忠入據保寧府，部將馬元利攻克順慶並守之。乙酉年元旦過後，張獻忠於初三日對部下說：「三國以來，漢中原屬於四川，現在我定都於川，如果不取漢中，難免他人得隴望蜀。聽說闖王派遣馬爌守漢中，馬爌是個庸才，如果不早點取下漢中，將來他被替換為能人，就難以圖謀了。」為了保證四川的安全，他派平
